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电子能带结构

电子能带结构描述晶体中电子允许能量随晶体动量的变化,是理解电学和光学性质的基础。

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电子能带结构是晶体固体中电子允许能量的集合,以波矢 k\mathbf{k} 和能带指标 nn 的函数 En(k)E_n(\mathbf{k}) 表示。它既描述电子态的色散关系,也描述不存在电子态的能量区间。作为凝聚态物理学的核心概念,电子能带结构将微观的量子力学与金属和绝缘体的区别以及载流子的运动联系起来。(davidtong.org)

周期性与布洛赫态

在理想晶体中,有效单电子哈密顿算符在沿晶格矢量 R\mathbf{R} 平移时保持不变。对于局域周期势,这意味着

V(r+R)=V(r).V(\mathbf{r}+\mathbf{R})=V(\mathbf{r}).

布洛赫定理指出,其能量本征态可选取为具有如下形式的波函数:

ψnk(r)=eik⋅runk(r),unk(r+R)=unk(r).\psi_{n\mathbf{k}}(\mathbf{r}) =e^{i\mathbf{k}\cdot\mathbf{r}}u_{n\mathbf{k}}(\mathbf{r}), \qquad u_{n\mathbf{k}}(\mathbf{r}+\mathbf{R}) =u_{n\mathbf{k}}(\mathbf{r}).

平面波因子决定波函数在平移下的变换方式;周期因子则包含晶胞内部的结构信息。同一 k\mathbf{k} 下的不同解对应不同的能带。(ocw.mit.edu)

量 ℏk\hbar\mathbf{k} 称为晶体动量。与通常的力学动量不同,晶体动量以 ℏG\hbar\mathbf{G} 为模定义,其中 G\mathbf{G} 是倒易晶格矢量。因此,互不等价的波矢可限制在第一布里渊区内。相应的能带能量在倒易空间中周期性重复。(qs3.mit.edu)

能带的形成

电子能带的形成可以用两种互补的模型来解释。

近自由电子模型从自由电子的抛物线色散关系出发,引入一个弱周期势。这个势将波矢相差一个倒易晶格矢量的电子态耦合起来。在接近简并的位置,尤其是布里渊区边界处,耦合可使能量分裂并打开能隙。某一方向上出现能隙,并不必然意味着在整个布里渊区中都存在一个没有电子态的能量区间。(davidtong.org)

**紧束缚模型**从局域化的原子轨道出发。格点之间的跃迁使最初离散的能级形成具有色散的能带。对于每个格点只有一个轨道、且仅存在最近邻跃迁的理想一维链,

E(k)=ε0−2tcos⁡(ka),E(k)=\varepsilon_0-2t\cos(ka),

其中,ε0\varepsilon_0 是在位能,aa 是晶格间距,tt 是按此符号约定定义的跃迁参数。带宽为 4∣t∣4|t|。更多的轨道和跃迁过程会产生更复杂的色散关系。(www-thphys.physics.ox.ac.uk)

这两种模型是从不同极限出发的描述,而非相互排斥的解释:局域轨道的组合与延展的布洛赫态可以表示同一个周期性电子系统。(davidtong.org)

态的占据与材料分类

能带结构给出可用的电子态,而不是这些态的占据情况。电子依照泡利不相容原理填充电子态。对于含有 NN 个原胞的晶体,一条自旋简并的能带具有 NN 个允许波矢,可容纳 2N2N 个电子。完全填满的能带不能仅靠弱场作用下占据情况的重新分布产生通常的纵向导电;部分填充的能带则可以。(www-thphys.physics.ox.ac.uk)

在独立电子描述中:

  • 金属具有部分占据的能带,在任意接近零温费米能的位置都有可用的电子态。
  • 能带绝缘体的低能带完全占据,并与空的高能带之间隔着能隙。
  • 半金属的价带和导带可略有重叠,从而形成电子口袋和空穴口袋。(davidtong.org)

在具有带隙的材料中,最靠近带隙的已占据能带称为价带,带隙上方的空能带称为导带。两者带边的能量差就是带隙:

Eg=min⁡kEc(k)−max⁡kEv(k).E_g=\min_{\mathbf{k}}E_c(\mathbf{k}) -\max_{\mathbf{k}}E_v(\mathbf{k}).

半导体与能带绝缘体具有相同的基本能带填充模式;两种称谓反映的是在相关条件下产生载流子的难易程度,而不是以某个普适的数值界限划分两种根本不同的能带结构。(vasp.at)

如何阅读能带结构图

常规能带图以纵轴表示能量,以横轴表示一系列波矢。这条路径通常连接布里渊区中的高对称点。Γ\Gamma 表示 k=0\mathbf{k}=0;其他标记取决于晶体对称性和坐标约定。横轴表示倒易空间中的路径,而不是材料内部的空间距离。(vasp.at)

每条曲线表示一条能带沿该路径的变化。图中通常用一条水平参考线标示费米能或价带边缘。由于能带图只对选定的若干路径进行采样,它可能遗漏布里渊区其他位置的极值或交叉点。因此,要确定全局带隙,必须对倒易空间进行充分采样,而不能只查看标准的高对称路径。(vasp.at)

态密度给出对所有波矢求和后单位能量区间内的态数。它是能带图的补充,但不保留动量分辨的信息。轨道投影图则显示所选原子轨道对各电子态的贡献大小。(quantum-espresso.org)

载流子动力学

能带的斜率决定电子波包的速度:

vn(k)=1ℏ∇kEn(k).\mathbf{v}_n(\mathbf{k}) =\frac{1}{\hbar}\nabla_{\mathbf{k}}E_n(\mathbf{k}).

在非简并、近似呈抛物线形的极值点附近,能带曲率定义了有效质量张量:

(m∗−1)ij=1ℏ2∂2En∂ki ∂kj.(m^{*-1})_{ij} =\frac{1}{\hbar^2} \frac{\partial^2E_n} {\partial k_i\,\partial k_j}.

这种质量描述电子在能带内的加速响应,并不意味着电子本身的固有质量发生改变。在价带极大值附近,缺失的电子可视为带正电的电子空穴。在金属中,费米面由能量等于费米能的波矢构成,是描述低能载流子动力学的重要依据。(davidtong.org)

直接带隙与间接带隙

直接带隙的价带极大值与导带极小值位于同一波矢处。对于间接带隙,这两个极值则位于不同的波矢处。这一区别很重要,因为光学跃迁必须同时满足能量和动量约束;跨越间接带隙的跃迁通常需要一个涉及声子的额外动量转移过程。(vasp.at)

仅凭带边之间的能量差无法确定光学跃迁的强度。跃迁矩阵元和对称性同样重要,因此,确认某个带隙是直接带隙,并不等于确认其最低能量跃迁是强允许跃迁。计算方法可以在求取能带能量的同时计算动量矩阵元。(quantum-espresso.org)

计算与实验测量

实际材料的能带结构通常使用密度泛函理论(DFT)计算。典型流程是先在倒易空间网格上确定自洽电子密度,再沿绘图路径求解由此得到的科恩–沈哈密顿算符。图中的曲线就是该算符的本征值。(vasp.at)

科恩–沈本征值是辅助量,不应直接等同于实验测得的电子添加或移除能量。即使采用精确的局域科恩–沈势,其本征值之差也不一定能直接给出基本带隙。包括杂化泛函在内的广义科恩–沈方法可以得到更符合实际的带隙,但结果仍取决于所采用的近似。(arxiv.org)

角分辨光电子能谱学(ARPES)测量受光照射后逸出电子的能量和发射方向,从而重建已占据态的色散关系。更准确地说,它探测的是带有实验权重因子的电子谱函数。相互作用可使谱峰发生偏移和展宽;定义良好的准粒子表现为相对尖锐、具有色散的谱特征。(arpes.stanford.edu)

常规 ARPES 主要探测已占据态。时间分辨光电子能谱和双光子光电子能谱方法可以使原本未占据的态被占据并对其进行研究,从而扩大实验可探测的能带结构范围。(arpes.stanford.edu)

拓扑与局限性

能带能量并未涵盖布洛赫态所包含的全部信息。布洛赫态的波函数在倒易空间中的变化方式可以赋予体系拓扑不变量。拓扑绝缘体体现了这一区别:具有带隙的体能带结构可以与边界态共存,而这些边界态与已占据态的拓扑性质和对称性有关。(arxiv.org)

最简单的能带图像假设系统具有周期性,且电子在有效势中独立运动。在强相互作用系统中,谱权重可以转移到非相干谱特征中,尖锐的准粒子能带可能不再足以描述系统。此时,测得的谱函数包含的信息无法用一组无限尖锐的曲线忠实表示。(arpes.stanford.edu)

历史发展

费利克斯·布洛赫于 1928 年建立了周期性晶体中电子的量子描述。随后,艾伦·威尔逊于 1931 年利用能带占据情况和能隙解释了金属与绝缘体的区别。这些进展确立了将晶体周期性与电子导电行为联系起来的概念框架。(davidtong.org)

参考来源

  1. Solid State Physics — David Tongdavidtong.org
  2. Band Structure — David Tongdavidtong.org
  3. Electron Dynamics in Solids — David Tongdavidtong.org
  4. Lecture Notes for Solid State Physics — Steve Simonwww-thphys.physics.ox.ac.uk
  5. lecture_17b.pdf — Physics for Solid-State Applicationsocw.mit.edu
  6. Introduction to Topological Bands — Jennifer Canoqs3.mit.edu
  7. Band-structure calculation using density-functional theory — VASP Wikivasp.at
  8. BANDGAP — VASP Wikivasp.at
  9. Quantum ESPRESSO Post-processing User’s Guidequantum-espresso.org
  10. bands.x: input descriptionquantum-espresso.org
  11. Understanding Band Gaps of Solids in Generalized Kohn-Sham Theoryarxiv.org
  12. Angle-resolved Photoemission Spectroscopy — Shen Laboratoryarpes.stanford.edu